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【央视新闻客户端】
中新网北京4月15日电(记者孙自法)化学过程中的催化反应千变万化,吸引科学家们持续关注研究,以更好服务国计民生、更多造福人们日常的衣食住行。
来自中国科学院大连化学物理研究所(大连化物所)的最新消息说,该所科研团队在催化反应基础研究领域又取得一项重要进展——首次在原子尺度上观察并证实金属/载体界面控制的体相氧溢流现象,明确该现象在多相催化反应中的重要作用,并发现金属-载体三维体相参与催化过程的新机制。
本项研究的相关分析图。中国科学院大连化物所供图
这项发现并提出金属-载体的“表面-界面-体相”协同催化新机制的重要研究,由中国科学院大连化物所张涛院士、黄延强研究员团队联合刘伟研究员及南方科技大学王阳刚副教授等共同完成,相关成果论文4月15日在国际学术期刊《自然》(Nature)上线发表。
研究团队介绍,溢流效应是多相催化反应的重要动态特征之一,通俗来说,就是催化剂中负载金属与载体之间会发生活性物质的扩散与迁移,这一过程直接影响催化反应的效率与结果。
此前,学界对催化剂表面的溢流行为虽已有深入认识,但关于负载型金属催化剂的体相,特别是金属/载体界面是否存在类似的溢流过程,以及其如何影响催化反应仍是未解之谜。
在本项研究中,研究团队聚焦于高性能负载型钌基催化剂的研发,利用原子分辨环境透射电镜,从原子尺度原位解析了金红石型二氧化钛中钌单颗粒的氧化机制,并首次在该过程中观测到体相氧溢流,证实载体中的晶格氧以空位介导的方式通过界面输运至金属颗粒。
与此同时,研究团队还建立皮米精度原子应变矢量分析方法,高分辨定量解析了氧溢流的行为,并追踪到界面持续氧输运所引发的载体局域晶格动态应变,进而揭示金属/载体界面对体相氧溢流的调控作用,阐明界面结构适配是体相氧溢流通道畅通的保障。
本项研究使用的相关电子显微镜实验设备。中国科学院大连化物所供图
这种金属-载体三维体相参与催化过程的新机制,被证实广泛存在于氧化物相低晶格失配度的金属/载体界面催化剂体系,并在催化反应中发挥关键作用。未来研究将进一步拓展该机制在更多金属/载体界面及催化反应环境中的普适性,并致力于高效催化氧化应用体系的开发。
研究团队表示,该研究基于显微可视化证据,揭示了界面结构对反应活性物质迁移的关键影响,为多相催化界面结构设计及动态反应特征提供了新的理论认识。另一方面,该工作也在工业绿色氧化以及电解水析氧反应催化剂设计上具有广阔前景。(完)
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